Αναζήτηση

Πλοήγηση

• Κοινότητες
• Συγγραφείς
• Έτος
• Τίτλοι
• Θέματα

Ο Χώρος μου

• Είσοδος

Μελέτη της αντίδρασης μετατόπισης του CO με ατμό (WGS) σε ενισχυμένους καταλύτες Pt

Besi Nefeli

Πλήρης Εγγραφή

---

Περίληψη

Η αντίδραση μετατόπισης του CO με ατμό (Water-Gas Shift, WGS) αποτελεί μία διεργασία που συνοδεύει τις αντιδράσεις αναμόρφωσης των καυσίμων, με σκοπό την αύξηση της περιεκτικότητας του υδρογόνου και τη μείωση της συγκέντρωσης του μονοξειδίου του άνθρακα (CO) που παράγεται κατά τη διάρκεια αυτών των διεργασιών. Οι βιομηχανικοί καταλύτες που χρησιμοποιούνται για την αντίδραση WGS είναι κυρίως καταλύτες χαλκού (Cu) και σιδήρου (Fe) με κύριο περιορισμό την ευαισθησία τους στη θερμική καταπόνηση αλλά και στις οξειδωτικές συνθήκες. Προηγούμενες μελέτες στο συγκεκριμένο τομέα έχουν δείξει ότι τα ευγενή μέταλλα όπως ο λευκόχρυσος (Pt), το ρόδιο (Rh) και ο χρυσός (Au) αποτελούν εξαιρετικούς αντικαταστάτες των συμβατικών καταλυτών για την αντίδραση WGS προσφέροντας έναν ενεργότερο αλλά και ανθεκτικότερο καταλύτη. Στη παρούσα διπλωματική εργασία, πραγματοποιήθηκε η σύνθεση και η μελέτη καταλυτών Pt, περιεκτικότητας 0.5%, υποστηριγμένων σε πυρωμένους (στους 600 οC) και μη πυρωμένους φορείς οξειδίων του αλουμινίου (Al2O3), του ζιρκονίου (ZrO2) και του δημητρίου (CeO2) με τη μέθοδο του υγρού εμποτισμού. Με την ίδια μέθοδο παρασκευάστηκαν επίσης οι ενισχυμένοι με αλκάλια (Li, Na, K, Cs) καταλύτες Pt/Al2O3, Pt/ZrO2 και Pt/CeO2 με σκοπό τη μελέτη της επίδρασης της φύσης του αλκαλίου στην καταλυτική ενεργότητα για την αντίδραση WGS. Οι καταλύτες εξετάσθηκαν στο θερμοκρασιακό εύρος 200 – 650 οC σε συνθήκες που προσομοίαζαν την έξοδο αντιδραστήρα ξηρής αναμόρφωσης του μεθανίου (CH4). Tα αποτελέσματα έδειξαν ότι το CeO2 αποτελεί τον ενεργότερο φορέα για την αντίδραση WGS (Τ=480 oC, ΧCO = 66.9%) ακολουθούμενο από το ZrO2 και τέλος το Al2O3. Τα αποτελέσματα έδειξαν ότι η φύση του φορέα επηρεάζει σημαντικά την καταλυτική συμπεριφορά η οποία βελτιώνεται ακολουθώντας τη σειρά Pt/Al2O3 < Pt/ZrO2 < Pt/CeO2. Η πύρωση του φορέα αφήνει πρακτικά ανεπηρέαστη τη μετατροπή του CO με εξαίρεση το οξείδιο Al2O3 όπου η πύρωση φαίνεται ότι οδηγεί σε μικρή αύξηση της μετατροπής του CO για θερμοκρασίες αντίδρασης μεγαλύτερες από 400 oC. Η ενίσχυση των φορέων Al2O3 και ZrO2 με αλκάλια δεν ευνοεί σημαντικά τη καταλυτική συμπεριφορά, αυξάνοντας ελάχιστα το ρυθμό της αντίδρασης για τους ενισχυμένους με K και Li καταλύτες Pt/Al2O3 και τους ενισχυμένους με Na και Cs καταλύτες Pt/ZrO2. Αντιθέτως, η ενίσχυση του CeO2 με αλκάλια οδηγεί στη μετατόπιση της καμπύλης μετατροπής του CO προς χαμηλότερες θερμοκρασίες σε σχέση με το μη ενισχυμένο δείγμα. Η καταλυτική ενεργότητα αυξάνεται ακολουθώντας τη σειρά Pt/CeO2 < Pt/Li-CeO2 < Pt/Cs-CeO2 ~ Pt/K-CeO2 < Pt/Na-CeO2 με το βέλτιστο καταλύτη να προσεγγίζει την καμπύλη θερμοδυναμικής ισορροπίας στους 460 οC επιτυγχάνοντας μετατροπή ίση με 78%. Με σκοπό τη μελέτη της επίδρασης της μεθόδους παρασκευής στη συμπεριφορά του ενισχυμένου με Na καταλύτη Pt/CeO2, παρασκευάστηκε καταλύτης 0.5%Pt-0.059%Na/CeO2 με ταυτόχρονή προσθήκη του Na και του Pt στην επιφάνεια του φορέα CeO2 και συγκρίθηκε με τον καταλύτη 0.5%Pt/0.059%Na-CeO2 στον οποίο η προσθήκη του Pt έγινε μετά τη προσθήκη του Na στο φορέα CeO2. Τα αποτελέσματα έδειξαν ότι επιτυγχάνεται υψηλότερη ενεργότητα για την αντίδραση WGS όταν το Na προστίθεται αρχικά στον φορέα και ακολουθεί η προσθήκη του Pt.

Διαθέσιμα αρχεία

Υπηρεσίες