Αναζήτηση

Πλοήγηση

• Κοινότητες
• Συγγραφείς
• Έτος
• Τίτλοι
• Θέματα

Ο Χώρος μου

• Είσοδος

Μελέτη της δραστικότητας περοβσκιτικών υλικών για την οξείδωση CO

Koilia Evangelia

Πλήρης Εγγραφή

---

Περίληψη

Η καταλυτική οξείδωση του CO είναι μια ευρέως διαδεδομένη αντίδραση μετατροπής του CO σε CO2 η οποία έχει αποτελέσει αντικείμενο επιστημονικής έρευνας. Στην παρούσα διπλωματική εργασία, μελετήθηκε πειραματικά η δραστικότητα περοβσκιτικών υλικών με χημικό τύπο La1-xSrxMnO3 (x=0, 0.3, 0.5 και 0.7) για την οξείδωση του CO σε συνθήκες περίσσειας Ο2. Οι περοβσκίτες με δομή ΑΒΟ3, παρουσιάζουν πολύ καλές καταλυτικές ιδιότητες, σταθεροποιούνται σε υψηλές θερμοκρασίες και λόγω της χρησιμότητάς τους σε διάφορες καταλυτικές οξειδοαναγωγικές αντιδράσεις είναι ικανοί να αντικαταστήσουν τα ευγενή μέταλλα στους καταλυτικά τριοδικούς μετατροπείς. Για την εκτέλεση των κινητικών πειραμάτων, οι περοβσκίτες LSMx μελετήθηκαν σε θερμοκρασιακό εύρος 100°C - 450°C, με σύσταση αέριας τροφοδοσίας 1% CO + 5% O2 σε ισορροπία με He και FT=160 cc/min. Η καταλυτική τους ενεργότητα μελετήθηκε μετά από διάφορα στάδια προ-επεξεργασίας, δηλαδή μετά από προ-αναγωγή και προ-οξείδωση, ενώ η θερμική σταθερότητα τους μελετήθηκε μετά την εφαρμογή ενός συγκεκριμένου πρωτοκόλλου θερμικής γήρανσης που περιλάμβανε διαδοχικούς κύκλους οξείδωσης στους 600οC και 750οC . Επιπλέον, αξιολογήθηκαν οι φυσικοχημικές και δομικές ιδιότητες των περοβσκιτών με διάφορες τεχνικές χαρακτηρισμού, με την μέθοδο Brunauer-Emmett-Teller (BET), με τη μέθοδο σκέδασης ακτινών Χ σε σκόνη (XRD) και με την μέθοδο της θερμοπρογραμματιζόμενης αναγωγής με υδρογόνο (H2-TPR). Τέλος, μελετήθηκε η χρήση των LSMx ως ενεργοί φορείς για την εναπόθεση ευγενών μετάλλων, όπως το Ru και το Ir. Από τις τεχνικές χαρακτηρισμού βρέθηκε ότι η ειδική επιφάνεια των περοβσκιτών κυμαίνεται σε χαμηλές τιμές στο εύρος 6.8 έως 12 m2/gr. Επιπλέον, από τις μετρήσεις XRD διαπιστώθηκε ο σχηματισμός της περοβσκιτικής δομής, καθώς η ύπαρξη και άλλων οξειδίων Mn και La. Από τα πειράματα Η2-TPR υπολογίστηκαν οι τιμές ολικής χωρητικότητας ευμετάβλητου οξυγόνου (OSC), οι οποίες κυμαίνονται από 670 έως και 1220 μmol Ο2/gr, ενώ παρατηρείται σταδιακή αύξηση με την ταυτόχρονη αύξηση της υποκατάστασης του La από Sr. Από τα κινητικά πειράματα που πραγματοποιήθηκαν, διαπιστώθηκε ότι οι περοβσκίτες LSMx είναι ενεργοί στην οξείδωση του CO (σε συνθήκες περίσσειας Ο2) στο θερμοκρασιακό εύρος 100°C έως 450°C, ωστόσο η καταλυτική τους ενεργότητα εξαρτάται από το στάδιο προ-επεξεργασίας, αφού όταν βρίσκονται στην προ-ανηγμένη φάση δίνουν καλύτερα αποτελέσματα από την προ-οξειδωμένη. Επιπλέον, στην προ-ανηγμένη κατάσταση των LSMx παρατηρείται το φαινόμενο της αντίστροφης υστέρησης, το οποίο μειώνεται σταδιακά καθώς αυξάνεται η υποκατάσταση του La από Sr. Η καταλυτική δραστικότητα των LSMx παραμένει σταθερή ακόμα και μετά από διαδοχικούς κύκλους γήρανσης σε υψηλές θερμοκρασίες και σε οξειδωτικές συνθήκες. Τέλος, οι LSMx μπορούν να χρησιμοποιηθούν ως φορείς εναπόθεσης ευγενών μετάλλων (π.χ. Ir, Ru) δίνοντας καλά αποτελέσματα. Ωστόσο, το κομμάτι αυτό έρευνας χρήζει περαιτέρω διερεύνησης. Τα αποτελέσματα αυτά είναι αρκετά αισιόδοξα και με περαιτέρω μελέτη μπορούν να υποδειχθούν υποσχόμενα σε πιο πολύπλοκες αντιδράσεις.

Διαθέσιμα αρχεία

Υπηρεσίες