Βασίλειος Νικολάου, "Δραστικότητα περοβσκιτικών υλικών σε συνδυασμό με Ir για την οξείδωση του CO", Διπλωματική Εργασία, Σχολή Χημικών Μηχανικών και Μηχανικών Περιβάλλοντος, Πολυτεχνείο Κρήτης, Χανιά, Ελλάς, 2021
https://doi.org/10.26233/heallink.tuc.90489
Μια από τις σημαντικότερες αντιδράσεις στην ετερογενή κατάλυση είναι η οξείδωση του CO, δηλαδή η διαδικασία μετατροπής του σε CO2. Ο κατάλληλος συνδυασμός μετάλλου/φορέα είναι πολύ σημαντικός ώστε να υπάρξει μέγιστη απόδοση μετατροπής CO σε χαμηλές θερμοκρασίες. Το Ir (Ιρίδιο) είναι ένα σχετικά φθηνό ευγενές μέταλλο και ένα πολλά υποσχόμενο υλικό στον τομέα της περιβαλλοντικής κατάλυσης, καθώς και για την αντίδραση της οξείδωσης του CO. Μετά από πρόσφατες μελέτες τα σωματίδια Ir ΄΄σταθεροποιούνται΄΄ σε υψηλές θερμοκρασίες σε οξειδωτικές συνθήκες. Στην παρούσα διπλωματική εργασία μελετήθηκαν πειραματικά οι καταλυτικές ιδιότητες των περοβσκιτικών οξειδίων με χημικό τύπο La1-xSrxMnO3 (x=0, 0,3, 0,5 και 0,7) (ή LSMxx) σε ρόλο φορέα σε συνδυασμό με την ενεργή φάση του ευγενούς μετάλλου Ir. Οι καταλύτες Ir/La1-xSrxMnO3 μελετήθηκαν σε εύρος θερμοκρασιών 100-450oC σε συνθήκες περίσσειας οξυγόνου. Οι φορείς LSM παρασκευάστηκαν με την μέθοδο της συν-καταβύθισης ενώ η προσθήκη 2%wt Ir στους φορείς LSM έγινε με την μέθοδο του υγρού εμποτισμού. Η καταλυτική ενεργότητα τους μελετήθηκε σε διαφορετικές συνθήκες προ-επεξεργασίας (σε αναγωγικές και οξειδωτικές συνθήκες). Επιπλέον μελετήθηκε η θερμική σταθερότητα τους μετά από την εφαρμογή συγκεκριμένων πρωτοκόλλων γήρανσης. Παράλληλα μέσω διαφόρων τεχνικών χαρακτηρισμού (μέθοδος Brunauer-Emmett-Teller (BET), προσδιορισμός κρυσταλλικής δομής με τη μέθοδο σκέδασης ακτινών Χ σε σκόνη (XRD) και θερμοπρογραμματιζόμενη αναγωγή με υδρογόνο (H2-TPR) ) έγινε προσπάθεια να κατανοηθεί ο τρόπος που σχετίζεται η δομή, η δραστικότητα και η σταθερότητα των Ir/LSMxx. Σύμφωνα με τα αποτελέσματα των πειραμάτων, διαπιστώθηκε ότι, οι καταλύτες Ir/LSMxx είναι ιδιαίτερα αποτελεσματικοί στην οξείδωση του CO στο θερμοκρασιακό εύρος 100-450oC. Οι καταλύτες Ir/LSMxx ήταν σημαντικά πιο αποτελεσματικοί από τους LSMxx και ιδιαίτερα στην προ-ανηγμένη τους κατάσταση. Η αύξηση της περιεκτικότητας σε Sr στους φορείς LSM φαίνεται να μην ενισχύει περαιτέρω την καταλυτική τους δραστικότητα, ωστόσο περιορίζει το φαινόμενο της υστέρησης που παρατηρείται στην οξείδωση του CO. Επιπλέον διαπιστώθηκε ότι, παρά την γήρανση των καταλυτών σε υψηλές θερμοκρασίες (600 & 750oC) σε συνθήκες περίσσειας O2, οι καταλύτες σχεδόν στο σύνολο τους παρουσιάζουν εξαιρετική θερμική σταθερότητα. Τα αποτελέσματα αυτά είναι ιδιαίτερα υποσχόμενα για μελλοντική εφαρμογή των υλικών αυτών σε άλλες αντιδράσεις.